柔性电子几何工程 清华张一慧组Chem Rev 力学引导的三维柔性电子器件组装方法

清华张一慧组Chem Rev 力学引导的三维柔性电子器件组装方法

三维柔性电子器件因其独特的结构与功能优势，在生物学、医学、治疗、传感/成像、能源、机器人、健康监测等多个领域均展现出巨大的应用潜力。力学引导的三维组装方法，利用先进材料及结构的力学原理，将器件构型由平面转为三维，是实现该类器件的关键途径之一。经过长期的研究与探索，力学引导三维组装方法已取得了一系列重要进展，不断推动着三维柔性电子器件领域的发展。

图1.典型的力学引导组装方法及代表性三维柔性器件

近日，清华大学柔性电子技术实验室、航院张一慧教授团队在Chemical Reviews 上发表综述文章，以器件结构-功能关系为主线，总结了面向三维柔性电子器件制造的主流力学引导组装方法，综述了三维柔性电子器件在生物/医疗、电磁、能源、光电、机器人等众多领域的应用，并对力学引导三维组装方法的现有挑战及发展方向进行了分析与展望。

该文章基于变形模式的区别，将现有的主要力学引导三维组装方法分成四大类（即卷曲、折叠、共形及屈曲组装），并分别进行了全面总结（图2）。随后，文章对三维柔性电子器件的两个核心组成部分（即互联导线与器件主结构）进行了全面回顾。基于上述内容，文章深入分析总结了三维柔性电子器件所特有的多种结构性功能（即三维集成与空间分辨率、能量收集、三维共形电子界面及自生长/可重构/结构演化），并回顾了三维柔性电子器件在生物/医疗、电磁、能源、光电、机器人等众多领域的应用。最后，文章分析了力学引导的三维柔性电子器件组装方法所面临的挑战及其未来发展方向。

图2. 文章框架

力学引导的三维组装方法

文章详细总结了四种主流的力学引导三维组装方法，包括卷曲组装（Rolling assembly）、折叠组装（Folding assembly）、共形组装（Curving assembly）及屈曲组装（Buckling assembly）。

1.卷曲组装

卷曲组装通过在异质结构中引入应变失配，并利用弯曲变形来形成诸如管状及螺旋状的三维构型 （图3）。基于应变失配机制，卷曲组装可分为两大类：残余应力诱导的卷曲组装及响应材料诱导的卷曲组装。残余应力诱导的卷曲组装常通过释放双层异质外延晶态薄膜结构、施加预应力的非外延生长纳米薄膜结构或其他分层异质结构来实现。响应性材料诱导的卷曲组装，通过采用对外界理/化/刺激响应的材料，在结构中构建应力梯度，并实现结构弯曲变形。文章从上述两个方面，对卷曲组装进行了细致总结。

图3. 卷曲组装方法原理

2.折叠组装

折叠组装方法通常利用局部弯曲变形将具有折痕的平面前驱体折叠成不同三维构型，如多面体或折纸结构 （图4）。基于诱导折叠的不同加载力，折叠组装可分为毛细力诱导的折叠组装、残余应力诱导的折叠组装及响应材料诱导的折叠组装。其中，毛细力诱导的折叠组装，利用液态材料的表面张力来驱动变形；残余应力诱导的折叠组装，通过聚焦离子束及异质外延生长等手段，在结构局部引入残余应力来实现组装；响应材料诱导的折叠组装，则通过响应材料的使用，实现结构在外界刺激下的折叠组装。文章从上述三个方面，对折叠组装进行了详细综述。

图4. 折叠组装方法原理

3.共形组装

共形组装方法可利用不同转印技术，制造可与任意曲面共形 的三维柔性电子器件（图5）。根据转印方法的不同，共形组装可分为平面策略及非平面策略。平面策略通常可分为三步：首先，将具有与目标曲面相同构型的柔性基底展平；随后，将柔性电子器件转印至展平后的基底；最后，通过释放柔性基底的预拉伸，使柔性电子器件由初始平面构型转变为与目标曲面一致的三维构型。非平面策略一般采用水转印、真空辅助转印等手段，通过使用具有复杂三维构型的印章进行转印，实现平面柔性电子器件与复杂三维曲面共形。文章针对上述不同策略，对共形组装进行了总结。

图5. 共形组装方法原理

4.屈曲组装

屈曲组装方法（图6），通过弹性基底施加力学载荷，驱动二维前驱体结构发生屈曲变形，以实现柔性电子器件由平面几何构型向空间三维构型的可控转变。屈曲组装方法兼具材料适用性广、几何构型丰富、兼容平面微纳加工等优势，可实现基于多材料体系的跨尺度复杂三维柔性电子器件制造。文章从二维前驱体设计、基底设计、加载策略、界面调控及独立三维微结构的制造等多个方面，详细总结了屈曲组装方法。文章亦对上述四种主流力学组装方法进行了对比和总结。

图6. 屈曲组装方法原理

三维互联导线

文章总结了三维柔性电子器件中常用的各类基于力学组装方法设计制造的三维互联导线，其中包括三维弧形互联导线、三维蛇形互联导线、三维螺旋形互联导线。

1.三维弧形互联导线

三维弧形导线（图7）根据其结构设计不同，可以分为离面波浪状结构及岛-桥结构。其中，离面波浪状结构主要通过屈曲组装方法制备，是三维柔性电子器件中较早期的互联导线形式。由离面波浪状结构演化而来的岛-桥结构，通常也由屈曲组装方法制备。得益于其显著的应变隔离效应，岛-桥结构可在提供较高延展性的同时对柔性电子器件中的硬质功能单元进行有效保护。

图7. 三维弧形互联导线

2.三维蛇形互联导线

与上述三维弧形互联导线相比，三维蛇形互联导线（图8）具有更高可拉伸性。例如，通过使用屈曲组装的三维蛇形互联导线，柔性电子器件可具有70%的可拉伸性。此外，通过优化组装参数及蛇形线平面几何构型，三维蛇形互联导线的可拉伸性有望得到进一步的提升。

图8. 三维蛇形互联导线

3.三维螺旋形互联导线

三维螺旋形互联导线（图9）通常由屈曲组装方法制备，与上述三维弧形及蛇形互联导线相比，其具备更高的可拉伸性。通过不同的前驱体设计，可制备多种三维螺旋互联导线，其中包括单螺旋、双螺旋、同轴嵌套螺旋等。三维螺旋形互联导线的可拉伸性得益于其在小变形下，结构内部具有更为均匀的应变分布。

图9. 三维螺旋形互联导线

三维柔性电子器件结构构型

文章回顾了力学引导组装方法可实现的各种三维柔性电子器件形式（即三维弧形、螺旋形、管状、多面体、半球形、共形包裹形及其他复杂三维结构形式），并总结了各类器件形式所独有的结构性功能。

1.三维弧形器件形式

三维弧形柔性电子器件通常可采用屈曲组装和共形组装方法制备（图10）。得益于其离散条带的结构设计概念，具有该类结构形式的柔性电子器件，其各组成单元的几何构型及变形模式均可单独设计，从而赋予该类器件一系列结构性的功能，如物理信号的解耦感知等（如，力和电磁场）。常见的三维弧形器件包括流速传感器、力传感器、天线、微型超级电容器等。

图10. 三维弧形柔性电子器件

2.螺旋形构型

三维螺旋形柔性电子器件可通过卷曲、共形及屈曲组装等方法制备（图11）。三维螺旋状结构构型为柔性电子器件提供了出色的可拉伸性和可弯曲性。与此同时，三维螺旋状器件形式也为柔性电子器件带来了较为新颖的功能，例如仿生游泳、自生长等。常见的三维螺旋形柔性电子器件包括微型游动器、热电线圈、电感等。

图11. 三维螺旋形柔性电子器件

3.管状构型

管状三维柔性电子器件主要由卷曲组装方法制备（图12）。其独特的微纳尺度中空结构，十分有利于光的交互行为，也为材料的存储提供了足够的空间。上述结构特征，也使得管状三维柔性电子器件具备一系列独特的功能，并在可控光交互（散射、吸收）、流体控制、微电池、光电探测、光控开关等方向具有重要应用价值。

图12. 三维管状柔性电子器件

4.多面体构型

具有多面体结构形式的柔性电子器件主要通过折叠组装方法制备，其主要包括金字塔形及方形（正方形、矩形）（图13）。与管状器件形式类似，其中空结构赋予了多面体器件优异的交互性能，如物体捕获等。常见的多面体形式器件主要包括微细胞夹、传感器、立体显示器等。

图13. 多面体形柔性电子器件

5.半球形构型

半球形柔性电子器件多由共形组装及屈曲组装方法制备（图14）。具有垂直方向延拓的半球状构型，可在保持器件投影面积不变的前提下，为电磁器件（天线）的电路铺设提供更多空间，进而提高器件性能（如品质因子）；同时，半球状器件形式可为功能电路提供各向同性的空间集成平台，从而赋予三维柔性电子器件空间分辨、全向感知及成像能力，并能有效降低成像器件的畸变。常见半球形式三维柔性电子器件包括半球形电小天线、半球形光电传感器、半球形电子眼等。

图14. 半球形柔性电子器件

6.共形包裹

具有共形包裹柔性结构形式的三维柔性电子器件主要通过共形组装及屈曲组装制备（图15）。共形包裹的结构形式也使得该类器件具有捕获物体的能力，其与多面体器件形式的显著区别在于其极强的共形能力。常见的共形包裹类三维柔性电子器件包括神经缠绕电极、细胞/类器官器件及多功能共形电子界面器件等。

图15. 共形包裹柔性电子器件

7.其他复杂构型

除上述器件形式外，其他复杂器件形式也被用于三维柔性电子器件制造，如超柔结构、复杂的折纸/剪纸结构及能够复刻生物组织表面的三维微点阵结构（图16）。传统柔性电子器件的功能往往取决于其功能电路设计，而三维柔性电子器件的功能则由其功能电路设计及结构设计共同决定，结构性功能这一特点使得三维柔性电子器件迥异于传统平面柔性电子器件，也赋予柔性电子器件更多的设计空间。

图16. 其他复杂构型柔性电子器件

三维柔性电子器件的结构性功能

传统电子器件中，功能往往仅指代其电路的功能。随着科技水平的不断进步，电子器件的功能也得到了极大的拓展。为了丰富电子器件的设计维度，研究者们在器件中引入了各种各样的三维结构，赋予了电子器件（柔性电子器件）一系列结构性功能。这些结构性功能使得电子器件不再局限于单一的“电”功能，而是逐渐向机电、光电、磁电、热电、生物电及物理智能等多个方向拓展。文章总结并深入分析了三维柔性电子器件的各类结构性功能，其中包括三维集成与空间分辨率、高效能量收集、三维柔性电子界面构筑、可重构/自生长/结构构型演化等，以明晰三维柔性电子器件功能牵引的结构设计路径。

1.三维集成与空间分辨率

与平面柔性电子器件相比，通过力学引导组装方法制备的三维柔性电子器件具有更多的可集成空间，也使得这类器件有更高功能面覆盖率（图17）。此外，三维器件形式亦为柔性电子器件提供了定制化的空间分辨率（即电子元件与功能模块可实现定制化的空间分布），使其能够感知空间中分布的物/化信息（如光、声、热、电、辐射、气体等）（图18）。

图17. 三维集成

图18. 空间分辨率

2.高效能量收集

自然界中振动能量非常丰富（如人体/器官的动态行为），具有超柔三维结构的柔性电子器件（如三维蛇形线）能够有效的将其转化为电能，有望为生物集成电子设备供电（图19）。自然界中太阳能储量同样丰富，传统太阳能收集设备大多为平面结构，但因其角度依赖性，始终无法充分利用太阳能；通过力学引导组装方法制造的三维半球形柔性电子器件可有效解决这一问题，并全向（360°）光收集。

图19. 振动能量收集

3.三维柔性电子界面

复杂三维曲面普遍存在于自然生物与人造结构中，如细胞、器官、人体、电子设备及机器人等。具备与复杂三维曲面共形能力的三维柔性电子器件，可作为柔性电子界面，实现针对上述物品或生物组织的长时连续监测，如监测单个细胞或类器官等。通过使用力学引导组装方法，可制造多类三维柔性电子界面，如多功能类器官电子界面、心脏表面电子等，在生物、医疗等领域具有重要应用潜力（图20）。

图20. 组织器官共形包裹

4.自生长、可重构及结构构型演化功能

结构演化能力（不局限于生物学领域的形态发生与器官发生等），如生长、形态变化及其他复杂的结构演化，对生物界十分重要。具备重构、生长、形状重塑甚至自主演化能力的可变形三维柔性电子器件也代表着更高级的器件形式（图21），如，可由加载路径调控的多稳态可重构三维柔性电子器件，具有自生长功能的三维柔性神经监测器件，可动态演化的电磁超表面器件等。

图21. 可重构、生长、结构演化

综上，尽管三维柔性电子器件在其独特的结构性功能方面展现出巨大的应用潜力，但其现有结构性功能大多源自于直觉或生物启发，尚缺乏功能牵引的结构设计范式，亟待系统地建立其结构-功能关系，以指导三维柔性电子器件设计。

三维柔性电子器件应用

文章详细总结了通过力学引导组装方法制造的三维柔性电子器件在生物学、生物医学、电磁学、光电子学、能源和机器人等领域的应用。

1.三维柔性电子器件生物学应用

从与三维柔性电子器件交互对象出发，可将应用分为细胞、组织、类器官。细胞应用中，主要利用三维柔性电子器件的共形贴附能力及其功能模块的空间分布特性，从而实现针对单个细胞的多点位、多通道测量，以分析和研究细胞生物电、化学等信息的传递/传导机制。该类器件亦被应用于类器官与组织培养中，并进实时原位监测。此外，三维柔性电子器件可对细胞及类器官等生物组织提供主动电、热、光等物理场刺激，将有望为形态发生、器官发生等重要基础生物医疗领域提供技术支撑。

图22. 代表性生物学应用

2.三维柔性电子器件生物医疗应用

依据实际应用场景的不同，可以将生物医疗类三维柔性电子器件分为疾病监测、治疗及手术器械。三维柔性电子器件极强的共形能力，使得其可与器官间形成机密贴合的界面，从而实现病变器官的长时不间断监测；同样的，基于形成的生物组织-电子器件共形界面，该类器件亦可实现患处的干预及微创治疗等。

图23. 代表性生物医疗应用

3.三维柔性电子器件电磁学应用

半球状器件形式，可为三维柔性天线带来电磁响应性能的较大提升；于此同时，通过屈曲组装制备的三维柔性天线，其结构构型可通过基底进行调节，使得该类三维柔性天线的相图亦可依据应用场景需求进行调整。采用折叠、卷曲组装等手段，可制备微纳尺度磁响应元件（如霍尔元件、巨磁阻等），并制造微型磁响应传感器。

图24. 代表性电磁学应用

4.三维柔性电子器件光电子应用

三维柔性电子器件，其特有的空间分布特征，使其在光电传感领域具有重要应用价值。与平面光电传感器相比，三维柔性光电传感器不仅可感知光照强度、波长还可实现如入射角、出射角等平面器件难以完成的空间物理量的测量。同时，空间多点位分布的光电传感单元，亦可有效降低光学成像设备的畸变。基于三维柔性结构设计制造的显示器，可实现折叠收纳、动态变构显示等独特功能。此外，微纳尺度三维柔性光学器件，亦可实现光学手性的大范围调节。

图25. 代表性光学应用

5.三维柔性电子器件能源应用

基于超柔结构设计的三维柔性电子器件可更高效的吸收外界振动信号，结合压电材料，该类器件可实现高效振动-电能转换。具有三维管状结构的柔性储能器件（电池/超级电容器等），其特有的纳尺度结构空腔，为功能材料存储提供了更大空间，使其与同尺度下平面器件相比具有更高的能量密度。

图26. 代表性能源应用

6. 三维柔性微系统及机器人应用

三维柔性微电子系统，如三维微飞行器、微型三维软体机器人等，具备结构-功能一体化的特征，可实现行走、爬行、游泳及飞行等多运动模式。其中，仿生三维微飞行，可实现自选稳定下落及超长滞空，有望应用于环境监测等领域；三维柔性软体机器人，可在由不同材料构成的复杂曲面上爬行，并可通过运动模式切换，在两个墙面间翻转、攀爬。

图27. 代表性机器人应用

总结与展望

文章总结了面向三维柔性电子器件制造的力学引导组装方法在过去20年中的发展，进一步明晰了三维柔性电子器件的材料-制造-性能-应用关系，并指出了该领域在变形模式及尺度范围、逆向设计、封装策略及应用等方向所面临的挑战，及未来可能的发展方向。

清华大学柔性电子技术实验室、航院张一慧教授是该文章的通讯作者。清华大学航院博士后柏韧恒、2020级博士生徐世威和2023级博士生羊佑舟为文章的共同第一作者。本工作得到了国家自然科学基金委、新基石科学基金会所设立的科学探索奖、清华大学信息科学技术国家实验室、清华大学国强研究院基金、中国博士后科学基金等资助。

课题组力学引导三维组装方向工作简介

张一慧教授课题组长期致力于三维微纳结构组装、软物质与柔性结构力学等领域的研究，提出了利用屈曲力学实现三维微结构组装的原创思想，建立后屈曲分析的双参数摄动展开理论和三维组装的逆向设计方法及实验技术，形成了一套适用于各种高性能材料和复杂几何拓扑的微结构及电子器件三维组装方法体系。在此基础上，研制出仿视网膜三维电子细胞支架、多步态微型攀爬软体机器人、仿风传种子三维微电子飞行器、心脏共形电子器件等多种具有新功能的电子器件及微系统。自2015年以来，相关成果发表于《科学》(Science 347: 154-159, 2015，封面文章；Science 379: 1225-1232, 2023)、《自然》(Nature 597: 503-510, 2021，封面文章)、《自然综述—材料》(Nature Reviews Materials 2: 17019, 2017，封面文章)、《自然材料》(Nature Materials 17: 268-276, 2018，封面文章)、《自然电子》(Nature Electronics 2: 26-35, 2019，封面文章)、《科学机器人》(Science Robotics 7: eabn0602, 2022)、《固体力学与物理杂志》(JMPS 111: 215-238, 2018; JMPS 129: 261-277, 2019; JMPS 173: 105203, 2023; JMPS 179: 105398, 2023)等国际学术期刊。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.3c00335

科学家开发评估柔性储能设备灵活性耐磨性新方法

自柔性电子设备出现以来，“让屏幕卷起来”就一直是人们所追逐的潮流。历经十余年的发展，进一步实现设备更灵活地弯曲、折叠、扭转、压缩和拉伸，以及有更舒适地体验，成为了人们的更高追求。

然而，束缚这一目标实现的最大瓶颈就是柔性储能器件，比如：柔性电池和电容等。哪些指标可测量其柔性性能？达到怎样的程度才是最优性能？

“目前，科研人员研究并设计了多种柔性储能器件，在材料、结构设计以及电化学性能稳定性等方面取得了显著的进展，但如何测试和评估这些器件的‘柔性’和‘可穿戴性’成为摆在研究人员面前的难题。”香港城市大学教授支春义告诉《中国科学报》。

支春义与团队历经6年积累，首次全面比较和分析了常用的评估柔性储能器件柔性的几何参数，并提出“柔度”的概念来评估柔性储能器件的可穿戴舒适性。相关成果日前发表在Cell子刊《Joule》上。

参数“任意”，不知何为“柔”？

近年来，随着电子电路、纳米技术、材料等，以及人工智能技术的不断发展，柔性可穿戴电子设备被认为是“未来电子产品的重要发展方向”。其以高柔性、轻薄、便携、可植入、可穿戴等特点，受到不同行业和大众消费者的青睐。

“这些柔性可穿戴电子设备的发展离不开高度灵活的储能装置，如柔性电池或者超级电容器等。”论文通讯作者支春义表示，它们不仅要有与常规电源类似的高能量、高功率密度，还需要具有强大的耐弯曲、耐冲击甚至可拉伸性能，以满足柔性电子设备在外力作用条件下的储能需求。

过去，科学家们重点关注的是柔性储能器件的材料制备、结构设计以及电化学性能，并取得了一系列的成果。然而，对于这些器件的“柔性”和“可穿戴性”等性能却少有人研究。

支春义指出，这使得该领域采用的柔性测试方法和参数缺乏统一的标准，多种多样，甚至很随意，难以准确评价和比较柔性储能器件的性能，不利于这一领域的进一步发展。

同时，除了达到“柔”的基本目标，“像衣服一样柔软舒适”则是柔性储能器件的终极目标之一，“然而其穿戴舒适性几乎很少被研究过，通常被忽略。”支春义说。

“柔度”告诉你有多“柔”

研究人员首先通过弯曲耐受性测试评估电子设备的“柔性”。

弯曲角度、弯曲半径和器件长度是评估柔性储能器件弯曲耐受性的常用参数。

如何进行判定？研究人员给出了这3个独立参数有效性测定方法：当弯曲角度、弯曲半径固定时，器件长度可以不同。类似地，当弯曲半径和器件长度保持不变时，弯曲角度也可以改变，最终形成不同的应力区域。

结果表明，当受力区域确定时，较长的器件可能受到弯曲的影响较小。同时研究人员构建了两种不同材料系统的柔性储能器件，分别是可充电Zn/MnO2电池和基于聚吡咯的对称超级电容器，并比较了它们在不同弯曲参数下的容量或电容保持率，从而揭示3个参数分别会产生哪些影响。

“通过实验我们发现，弯曲测试中，这3个几何参数对柔性储能器件的电化学性能变化都具有很大的影响。因此，我们建议在电子设备进行弯曲耐受性测试时，3个关键参数都应注明以方便不同研究者进行比较。”支春义说。

其次，测试柔性储能器件可穿戴舒适性。

研究人员首次提出了“柔度”的概念，他们根据皮革领域中常用的柔软度评估方法（国际标准ISO 17235），将“柔度”作为储能器件的柔软度参数。

支春义告诉记者，柔性储能器件的柔度可以用市售的皮革和织物柔软度测试仪来评估，较大的延伸量意味着更好的柔度，这是一种易于实施的方法。“希望该方法能帮助相关研究者和企业更好地评估柔性储能器件的可穿戴性能。”

实验中，研究人员发现，柔度与活性材料层的厚度密切相关，采用不同的柔性集流体和不同的电极片制备方法都会导致完全不同的器件柔度。因此储能器件在提供高容量的同时，其对应更厚的活性材料层也会牺牲器件的部分柔度。

作者建议，设计柔性储能器件尤其是高容量的柔性储能器件时，研究者应提供柔度信息来保证公平性。

值得一提的是，以往的可拉伸储能器件实验研究中，储能器件拉伸后的残余应变问题常被忽略。研究人员通过实验发现利用现有的材料以及结构设计，可拉伸储能器件的残余应变是显著存在的。

标准助力柔性储能器件“更上一层楼”

柔度是柔性储能器件性能的重要指标，而统一的度量标准有助于推动产业的进一步发展。

“在此之前，国际上尚未对‘标准’问题有过较为系统全面的讨论。”支春义说，“希望该研究能启发相关研究人员的思考与探索，共同建立一个统一可接受的测试方法和标准来评估柔性储能器件的柔性、可拉伸性和穿戴舒适性，促进柔性储能器件在材料选择，电解质设计和评估方法上等各方面的发展。”

下一步，研究人员将进一步优化评估测试方法，细化和完善后拓展到其他类型的柔性储能器件，以期推动柔性储能测试标准化。（韩扬眉）

相关论文信息：DOI: 10.1016/j.joule.2019.01.013

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